二维激光谱仪

全共线多功能超快光谱仪BIGFOOTMONSTR Sense Technologies是由密歇根大学研究人员成立的科研设备制造公司。该公司致力于研发为半导体研究应用而优化的超快光谱仪和显微镜，突破性的技术可将光学器件和射频电子器件耦合在一起，以稳健的方式测量具有干涉精度的光学信号，真正实现一套设备、一束激光、多种功能。图1. 全共线多功能超快光谱仪BIGFOOT全共线多功能超快光谱仪BIGFOOT不仅兼具共振和非共振超快光谱探测，还可以兼容瞬态吸收光谱（Transient absorption (TAS)）、相干拉曼光谱(Coherent Raman Spectroscopy (CRS))、多维相干光谱探测(Multidimensional Coherent Spectroscopy (MDCS))。开创性的全共线光路设计，使其可以与该公司研发的高精度激光扫描显微镜（NESSIE）联用，实现超高分辨超快光谱显微成像。全共线多功能超快光谱仪的开发也充分考虑了用户的使用体验，系统软件可自动调控参数，光路自动对齐、无需校正等特点都使得它简单易用。全共线多功能超快光谱仪BIGFOOT主要技术参数：高精度激光扫描显微镜NESSIEMONSTR Sense Technologies的高精度激光扫描显微镜NESSIE可用入射激光快速扫描样品，在几秒钟内就能获得高光谱图像。该设备可适配不同高度的样品台和低温光学恒温器，物镜高度最多可变化5英寸，大样品尺寸同样适用。NESSIE显微镜是具有独立功能，可以与几乎任何基于激光测量与高分辨率成像的设备集成在一起，也非常适合与该公司研发的全共线多功能超快光谱仪集成。图2. 高精度激光扫描显微镜NESSIE 高精度激光扫描显微镜-NESSIE的输入信号为单个激光光束，输出信号为样品探测点收集的单个反向传播光束，这样的光路设计确保了反传播信号在扫描图像时不会相对于输入光束漂移，因而非常适用于激光的实验中的成像显微镜系统。图3. 使用NESSIE在室温下测量的GaAs量子阱的图像。a） 用相机测量的白光图像。b） 用调谐到GaAs带隙的80MHz激光器（5mW激光输出）进行激光扫描线性反射率测量。c） 同时测量的激光扫描四波混频图像揭示了影响GaAs层的亚表面缺陷 BIGFOOT+NESSIE应用案例：1. 高精度激光扫描显微镜用于材料表征美国密歇根大学课题组通过使用基于非线性四波混频（FWM）技术的多维相干光谱MDCS测量先进材料的非线性响应，利用激子退相和激子寿命来评估先进材料的质量。课题组使用通过化学气相沉积生长的WSe2单分子层作为一个典型的例子来证明这些功能。研究表明，提取材料参数，如FWM强度、去相时间、激发态寿命和暗/局部态分布，比目前普遍的技术，包括白光显微镜和线性微反射光谱学，可以更准确地评估样品的质量。在室温下实时使用超快非线性成像具有对先进材料和其他材料的快速原位样品表征的潜力。图4. (a)通过拟合时域单指数衰减得到的样本的去相时间图，在图(a)中用三角形标记的选定样本点处的FWM振幅去相曲线【参考】Eric Martin, et al Rapid multiplex ultrafast nonlinear microscopy for material characterization. Optics Express 30, 45008 (2022). 2.二维材料中激子相互作用和耦合的成像研究过渡金属二卤代化合物（TMDs）是量子信息科学和相关器件领域非常有潜力的材料。在TMD单分子层中，去相时间和非均匀性是任何量子信息应用的关键参数。在TMD异质结构中，耦合强度和层间激子寿命也是值得关注的参数。通常，TMD材料研究中的许多演示只能在样本上的特定点实现，这对应用的可拓展性提出了挑战。美国密歇根大学课题组使用了多维相干成像光谱（Multi-dimensional coherent spectroscopy, 简称MDCS），阐明了MoSe2单分子层的基础物理性质——包括去相、不均匀性和应变，并确定了量子信息的应用前景。此外，课题组将同样的技术应用于MoSe2/WSe2异质结构研究。尽管存在显著的应变和电介质环境变化，但相干和非相干耦合和层间激子寿命在整个样品中大多是稳健的。图5. （a）hBN封装的MoSe2/WSe2异质结构的白光图像。（b）MoSe2/WSe2异质结构在图（a）中的标记的三个不同样本点处的低功率低温MDCS光谱。（c）图（b）中所示的四个峰值的FWM(Four-Wave Mixing)四波混频积分图。（d）MoSe2/WSe2异质结构上的MoSe2共振能量图。（e）MoSe2/WSe2异质结构的WSe2共振能量图。（f）所有采样点的MoSe2共振能量与WSe2共振能量【参考】Eric Martin, et al Imaging dynamic exciton interactions and coupling in transition metal dichalcogenides, J. Chem. Phys. 156, 214704 (2022) 3. 掺杂MoSe2单层中吸引和排斥极化子的量子动力学研究当可移动的杂质被引入并耦合到费米海时，就形成了被称为费米极化子的新准粒子。费米极化子问题有两个有趣但截然不同的机制： (i)吸引极化子（AP）分支与配对现象有关，跨越从BCS超流到分子的玻色-爱因斯坦凝聚；（ii）排斥分支（RP），这是斯通纳流动铁磁性的物理基础。二维系统中的费米极化子的研究中，许多关于其性质的问题和争论仍然存在。黄迪教授课题组使用了Monstr Sense公司的全共线多功能超快光谱仪BIGFOOT研究了掺杂的MoSe2单分子层。课题组发现观测到的AP-RP能量分裂和吸引极化子的量子动力学与极化子理论的预测一致。随着掺杂密度的增加，吸引极化子的量子退相保持不变，表明准粒子稳定，而排斥极化子的退相率几乎呈二次增长。费米极化子的动力学对于理解导致其形成的成对和磁不稳定性至关重要。图6. 单层MoSe2在不同栅极电压下的单量子重相位振幅谱【参考】Di HUANG, et al Quantum Dynamics of Attractive and Repulsive Polarons in a Doped MoSe2 Monolayer, PHYSICAL REVIEW X 13, 011029 (2023)

p　　超短脉冲激光具有峰值功率高、作用时间短、光谱宽等优点，在基础科学、医疗、航空航天、量子通信、军事等领域有着广泛的应用。特别是近年快速发展的飞秒光纤激光器由于结构简单、成本低、稳定性高以及便于携带等特点，表现出越来越广泛的应用前景。目前光纤锁模激光器，包括其它类型的固体激光器，要实现稳定的锁模运行，更多时候还得依靠可饱和吸收体，但由于可饱和吸收体所带来的激光损伤及损耗等问题，不仅制约着所能产生的激光脉宽与功率，也会影响到长期运行的可靠性。因此研究发展具有高损伤阈值及低损耗的新型可饱和吸收体，倍受激光专家及材料专家的关注。近十多年来，随着凝聚态物理与材料制备技术的发展，碳纳米管、石墨烯、拓扑绝缘体等材料作为可饱和吸收材料相继成功地应用于激光锁模中，特别是新发展起来的二维纳米材料由于具备窄带隙、超快电子弛豫时间和高损伤阈值等特点，表现出优良的可饱和吸收特性，利用该材料的锁模激光研究也成为人们广泛关注的热点研究内容之一。/pp　　中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)光物理重点实验室L07组一直致力于超快激光的研究，近年来针对小型化飞秒激光的发展，先后实现了多类晶体及光纤激光的可饱和吸收被动锁模。通过使用脉冲激光沉积方法将锑化碲拓扑绝缘体材料均匀生长在拉锥光纤的表面所形成的可饱和吸收体，首次实现了光纤激光的混合锁模，得到了70 fs的输出脉冲结果。通过使用具备超短电子弛豫时间的二硫化钨作为可饱和吸收材料，结合减小拉锥光纤的纤芯直径，得到了67 fs锁模脉冲输出，验证了该混合锁模光纤激光具有脉宽更短、定时抖动更低等优点。此外针对暗孤子产生技术的限制，通过理论计算Ginzburg- Landau方程中光纤激光器的增益、损耗、色散和非线性等参数的关系，理论分析了暗孤子脉冲形成的动力学机制，获得了信噪比高达94 dB的结果，实验上实现了最宽光谱的暗孤子脉冲输出。/pp　　最近该研究组与北京邮电大学合作，将二硫化钨作为饱和吸收材料用于光纤激光锁模，进一步实现了脉宽246 fs的锁模脉冲激光输出，据知这是迄今为止过渡金属硫化物全光纤锁模激光器所产生的最短脉宽报道。相关结果发表在新出版的一期Nanoscale(2017, 9: 5806)上，并被该杂志选为Highlights进展作为Inside front cover论文刊出(如图所示)，论文第一作者为刘文军，通讯作者为北京邮电大学教授雷鸣及中科院物理所研究员魏志义。/pp　　该项研究获得了科技部“973”项目(2012CB821304)及国家自然科学基金项目(批准号11674036, 11078022 和 61378040)的支持。/pp　　相关论文：/pp　　[1] Wenjun Liu, Lihui Pang, Hainian Han, Wenlong Tian, Hao Chen, Ming Lei, Peiguang Yan and Zhiyi Wei, 70 fs mode-locked erbium doped fiber laser with topological insulator, Scientific Reports, 6 (2016) 19997./pp　　[2] Wenjun Liu, Lihui Pang, Hainian Han, Mengli Liu, Ming Lei, Shaobo Fang, Hao Teng and Zhiyi Wei, Tungsten disulfide saturable absorbers for 67 fs mode-locked erbium-doped fiber lasers, Optics Express, 25 (2017) 2950-2959./pp　　[3] Wenjun Liu, Lihui Pang, Hainian Han, Wenlong Tian, Hao Chen, Ming Lei, Peiguang Yan and Zhiyi Wei, Generation of dark solitons in erbium-doped fiber lasers based Sb2Te3 saturable absorbers, Optics Express, 23 (2015) 26023-26031./pp　　[4] Wenjun Liu, Lihui Pang, Hainian Han, Zhongwei Shen, Ming Lei, Hao Teng and Zhiyi Wei, Dark solitons in WS2 erbium-doped fiber lasers, Photonics Research, 4 (2016) 111-114./pp　　[5] Wenjun Liu, Lihui Pang, Hainian Han, Ke Bi, Ming Lei and Zhiyi Wei, Tungsten disulphide for ultrashort pulse generation in all-fiber lasers, Nanoscale, 9 (2017) 5806-5811./pp style="text-align: center "img width="300" height="395" title="W020170616579709764036.png" style="width: 300px height: 395px " src="http://img1.17img.cn/17img/images/201706/noimg/9d1831a1-51e9-41cb-a069-261a0f0bc4cb.jpg" border="0" vspace="0" hspace="0"//pp style="text-align: center "图：Nanoscale(2017, 9: 5806)论文被选为该期Inside front cover论文刊出/pp/pp/p

随着超快技术的发展，超快激光脉冲激发条件下的凝聚态物质的响应，即非平衡态涌现出来的新物理现象，引起了人们的广泛注意。超快物质调控逐渐成为量子调控的新兴研究方向。通过非平衡态的电声耦合激发相干声子调控材料中的铁电、磁性、超导等性质以及探索新型超快信息处理方式等研究方向体现出巨大的潜力。然而，目前非平衡态下的电子-声子耦合的微观物理图像依然不清楚。过去人们对于光激发条件下材料中电子和声子的演化的理解一般是基于双温模型或者相应的推广模型。双温模型假设非平衡态下电子和声子体系内部形成热平衡，这样就可以用一个有效温度来描述两者的演化以及它们互相之间的耦合。推广的多温模型和更一般的玻尔兹曼方程可以从第一性原理出发计算光激发下电子和声子的演化，为理解光激发下非平衡态物理现象奠定了基础。然而，这些模型都是基于微扰论得到的基态情况下电声耦合矩阵元，没有考虑电声耦合矩阵元在光激条件下的变化。如果想充分理解非平衡态下电声耦合的具体物理图像和它在非平衡态物理现象中所扮演的重要作用，必须定量探究光激发条件下体系中电声耦合矩阵元的变化以及相应的电子态和声子态的演化。近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室研究人员，利用基于含时密度泛函理论的分子动力学方法，结合冻结声子法定量地探究了光激发条件下典型二维材料二硫化钼中相干声子的产生和电声耦合强度的变化（图1）。研究发现，光激发二硫化钼中的声子以声子为主，并且光激发下模式的电声耦合矩阵元会增大（图2）。同时，声子模式在光激发下出现了类似于电子掺杂时出现的声子软化现象，这说明光激发会影响体系中的介电屏蔽（图3）。通过进一步分析，他们发现电声耦合的增强是由于光激发诱导电子-空穴对导致体系中的电子对声子微扰的屏蔽减弱。除此之外，该研究定量化描述了光激发下体系中光激发载流子到晶格的能量弛豫速率随时间的演化，建立了光激发条件下固体中非平衡态电声耦合的清晰物理图像（图4）。相关成果以Calibrating Out-of-Equilibrium Electron–Phonon Couplings in Photoexcited MoS2为题发表在Nano Letters上。相关研究工作得到科学技术部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项等的资助。论文链接 图1 光激发产生的电子-空穴对减弱了电子对声子微扰运动的屏蔽，从而导致电声耦合增强。图2 可见光照射下单层二硫化钼中电子和声子的激发及其随时间的演化。图3 光激发下声子模式电声耦合矩阵元的变化。图4 光激发下非平衡态电声耦合主导的能量弛豫过程。