赵继民研究员团队成功研制在线原位高压超快泵浦-探测光谱装置

时间分辨泵浦-探测超快光谱由于其独特的优势（如超高的时间分辨率、费米面以上激发态的观测、相干玻色子激发等），被广泛应用于研究各种凝聚态物理(和其它科学)，包括高温超导、复杂相变、多自由度耦合、相干调控、激光诱导新量子态和隐态等。高压技术通过直接改变晶格常数来调节电子能带结构和自旋特性等，提供了一种独特、干净的调控手段，也成为凝聚态物理(和其它科学领域)研究的重要手段。近年来，在上述丰富而深刻的基础科学需求的推动下，人们致力于将超快光谱和高压物理这两个领域结合起来，以研究高压条件下的超快动力学[Chin. Phys. Lett. (Express Letter) 37, 047801 (2020)]。

研究挑战主要来自于实验仪器产生数据的可靠性。由于研究超快动力学的实验非常精细，压力变化也容易引起复杂的物理效应，保证仪器装置获取可靠精准的、有可比性的实验数据对于高压超快动力学这个交叉方向的开启和发展至关重要。例如，如果实验过程中将高压装置拿出光路进行加压、调压、校压之后再放回光路，可能会导致位置偏移和样品转动，将会引入人为实验误差，对于泵浦-探测这样的双光束实验的干扰尤为明显（把双光路光谱实验与高压技术相结合面临更多挑战）。从实践看，国内外目前已有的初步尝试，大多获得的是准粒子寿命信息，缺乏可靠的幅值信息，这为研究超快动力学带来了困难，例如量子材料的超导相变、CDW竞争序、拓扑相变等量子物性的标志特征之一是能隙的打开或闭合，能隙的变化直接对应于激发态超快光谱实验中的声子瓶颈效应（phonon-bottleneck effect），确认声子瓶颈效应需要幅值和寿命双方面的信息，仅有寿命信息不足以确认，于是同时获得可靠的幅值和寿命信息对于高压超快动力学这个交叉领域的开启、成型和顺利发展至关重要。

这对仪器装置提出两个关键要求：（1）技术层面--研制可靠精准的在线原位（on-site in situ）高压超快泵浦-探测光谱实验装置，（2）标准层面--提出相应的标准描述，同行们在报道实验结果时最好明确是否为在线原位获得的实验数据，以保证学术交流中实验数据有可比性，从而从整体上提高数据的可靠性，减少不必要的人为误差甚至误导。

近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF05组赵继民研究员及博士后吴艳玲、博士生加孜拉·哈赛恩和田珍耘与北京高压科学研究中心丁阳研究员及博士生尹霞合作，成功搭建了一套室温条件下工作的“在线原位（on-site in situ）”的高压超快泵浦-探测光谱装置（图1）。

该仪器装置的搭建取得了重要突破：（1）技术方面，实现了on-site in situ 技术，在整个实验过程中高压DAC不拿出光路，在光路中即可加压、调压、校压，完全避免了复位误差（repositioning fluctuation）（图2），最大程度保证了实验过程中样品不发生（控制在CCD监控微调误差范围以内的）移动或转动，避免了实验过程中不必要的人为误差，在实验数据的精准可靠性方面实现了最大化；（2）标准方面，提出了on-site in situ标准描述，如果在文章中明确DAC是否移出及放回了光路，则可在学术交流中提高实验数据的可比性（图3），避免了不必要的对比误差和解读偏差（使用机械臂将DAC移出光路并复位的装置，在最好的情况下等同于在线原位的精度，一般也有可比性）。总之，基于上述两方面仪器研发的突破，研究团队获得了室温下的可靠的幅值和寿命双方面的超快动力学信息，提供了足够丰富和全面的物性信息，为获得量子材料的高压超快动力学、进一步理解复杂相变和高压引起的激发态超快动力学特性提供了可靠的保障。

图1.  “在线原位（on-site in situ）”高压超快泵浦-探测光谱实验装置原理图。

图2.  复位误差（re-positioning fluctuation）若干情形举例：（a）样品有台阶、位错或晶畴边界引起的晶格变化；（b）样品表面有台阶引起的高度差；（c）样品中存在不均匀的掺杂或缺陷分布；（d）样品具有平面内的超结构或复杂晶格结构；（e）样品有转动，且动力学对晶格方向很敏感。

图3.  采用“在线原位（on-site in situ）”超快实验装置和“非在线原位（off-site in situ）”超快实验装置对相同实验观测到的不同超快光谱实验数据之间的对比。其中（b）图与（c）图：在off-site实验中只看到一个变化特征，经过on-site条件的实验能够观测到两个变化特征，分别对应两个不同的物理特性（包括声子瓶颈效应及相变等）。

相关工作近期发表在Review of Scientific Instruments上，获得了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院创新交叉团队、中国科学院对外合作重点项目、中国科学院先导专项、北京市自然科学基金重点项目的支持。

相关工作链接：

[1] Y. L. Wu, X. Yin, J. Z. L. Hasaien, Z. Y. Tian, Y. Ding, and Jimin Zhao, On-site in situ high-pressure ultrafast pump–probe spectroscopy instrument, Review of Scientific Instruments 92, 113002 (2021).

https://doi.org/10.1063/5.0064071