【自传】像差校正电镜技术先驱之Harald Rose

【简介】

Harald Rose

Harald Rose是德国物理学家。他在达姆施塔特大学学习，并获得了博士学位，在Otto Scherzer的指导下从事理论电子光学工作，在1930年代做了一些电子显微镜的开创性工作。

Harald Rose的研究生涯与达姆施塔特大学和他在美国的任命有着密切的联系。在达姆施塔特大学，从1980年到2000年退休，一直担任教授。在1970年代初期，他在STEM的发明者Albert Crewe的实验室里工作过一段时间。自1970年代后期以来，他在美国各机构担任过多个职位，包括芝加哥的阿贡国家实验室。

他的研究主要集中在电子透镜的像差校正。在1990年，他设计了一种可行的透镜系统来提高TEM分辨率。然后，他与Maximilian Haider和Knut Urban合作，于1998年，以实验方式实现了他的建议。

自2009年以来，Harald Rose一直担任乌尔姆大学的蔡司高级教授。他获得了多个著名的奖项，包括与Haider和Urban一起获得沃尔夫物理学奖和BBVA基础科学知识前沿奖，以及与Maximilian Haider、Knut Urban、Ondrej L. Krivanek一起获得2020年度科维理奖（Kavli Prize）。他还是英国皇家显微镜学会的荣誉院士。

【自传】

1935年2月14日，我在不来梅出生，是父母Anna-Luise和Hermann Rose的第二个孩子。我的父母在数学上都很有天赋。父亲出生在一个奏乐世家，他本人擅长弹奏钢琴。由于20世纪20年代初的恶性通货膨胀，祖父破产，父亲被迫经商。父亲在商业上非常成功，在1937年成为黑森州著名公司Kaffee-Hag的销售代表。

5岁的我（右）、母亲Anna-Luise和7岁的哥哥。

1937年，我们搬到了达姆施塔特，在那里，父亲在一个名为Mathildenhohe的高档社区里建造了一栋非常漂亮的房子，这是德国新艺术(Art Nouveau)的聚焦点。1939年，我们搬进了这栋房子。一年后，希特勒发动了第二次世界大战，我父亲应征加入了德国军队。

到1944年止，我只见父亲几次，最后一次有父亲的消息是1944年2月，也就是我9岁生日那天，父亲被报道在东线的行动中失踪，我们再也没有见过他。

1944年9月11日，由于皇家空军袭击，我们的房屋被摧毁，12,000名平民也因此丧生。幸运的是，母亲和哥哥幸存下来了，并搬到了乡下的一个小村庄。1945年3月，美国士兵抵达这里时，对我们来说，战争结束了。

同年年底，我通过了达姆施塔特实科中学的入学考试，母亲在税务局找到了一份工作。由于没有住房，我们不得不搬到房子废墟里潮湿的地下室。每当下雨天，水从楼板上滴下来，母亲就将床移到干的地方。此外，食物很难买到，在二战结束和1948年5月德国货币改革期间，我们经常饿肚子。

母亲不得不同时工作和照顾两个孩子，因此没有时间帮助我们完成学校作业。幸运的是，和德国其他大多数州一样，母亲不必支付黑森州文理高中（Gymnasium）的费用。在文理高中期间，我对数学越来越感兴趣。因为没钱买昂贵的数学书，所以我经常去达姆施塔特黑森州立图书馆（Hessische Landesbibliothek），该图书馆在指定时间内免费向学生提供科学书籍，学习书籍可以帮助我轻松地理解学校的数学知识。结果，我在学校几乎没有做过任何数学题，但在考试成绩中始终是最好的。1955年初，我以优异的成绩通过了自然科学的期末考试（Abitur）。

因为成绩优秀，我被录取到达姆斯达特工业大学（现为Technical University Darmstadt）学习。 当时，由于大多数房屋物尚未修复，因此严格限制出入（numerus clausus）。 那时候，由于母亲不得不从银行借钱来重建我们的房屋，家里的财务状况仍然很危急。因为在黑森州读州立大学是免费的，所以我能够上得起大学。

我想报读电气工程课程，但由于电学的基础知识很少被提及，该课程没有达到我的期望。因为对电动力学的基础更感兴趣，所以我决定遵从自己的喜好，在学期结束的时候转到了物理和数学课。

当时，祖父和母亲对我的决定很不满意。课程的变化对我来说并不容易，因为我错过了第一学期的物理和数学课程，这两门课程一般在4月份开始。为了赶上进度，我学习了大学理论物理学教授Otto Scherzer的力学讲义课程。

Otto Scherzer是20世纪上半叶最著名的理论物理学家之一Sommerfeld的学生和助手。和他的老师Sommerfeld一样，Scherzer在微积分领域也很出色，并且对物理现象的本质有着深入的了解。在量子力学课程中，他通过将数学的形式主义与对原子世界神秘本质的物理解释相结合，展示出了卓越的教学技巧。由于我正确解答了所有的习题，Scherzer给我提供了一个带薪职位，即作为理论物理习题助手。我非常高兴，因为这给我带来了足够的经济支持来养活自己，而不必在假期从事建筑工作。此外，我可以免费住在母亲的房子里，那里距离学校步行只有几步路。

我于1997年在达姆施塔特工业大学应用物理研究所的研讨室中介绍六极校正器的功能。

我很钦佩Scherzer作为老师具有的杰出能力。因此，由于已经加入Scherzer的研究所，我决定在他的指导下完成Diplom论文，课题是找出通过利用电子显微镜不同的角度散射行为来检测不同原子的可能性。结果表明，由于当时的仪器技术水平不足，无法实现这一概念。尽管这令人沮丧，但量子力学散射的深入研究为我以后的电子显微镜成像工作奠定了基础。

1961年初，我获得了学士学位。那时，大多数学生和科学家都渴望在科学的中心，即美国的一个科学研究机构待上一段时间。因此，我很高兴收到了正在Scherzer研究所休假的Fischer博士的录用通知，在马萨诸塞州贝德福德的空军剑桥研究所担任为期一年的研究顾问。我的研究重点是极短光脉冲半导体光电探测器。虽然这个课题很有实际意义，但并不符合我的兴趣。

1962年回到达姆施塔特，我很高兴Scherzer同意我再次加入他的研究所攻读博士学位。按照Scherzer的建议，我在自己的论文中详细研究了非旋转对称电光系统的成像特性。目的是研制能够以另一种方式实现补偿球面像差的可行系统，就像在Scherzer-Seeliger校正器中实现的那样，并研制针对圆形透镜不可避免的球面和色差进行校正的系统。这个性质被称为Scherzer定理，它阻碍了电子显微镜在低于原子位移阈值的电压下工作时的原子分辨。

Scherzer用非相对论近似推导了这个结果，我花了一些时间证明它在相对论下仍然有效。此外，我还证明了在任何光轴为直线的磁性系统中，色差校正是无法补偿的，但附加的电四极子是必不可少的。

尽管Gottfried Mollenstedt在一个独创性的实验中表明，Scherzer-Seeleger校正器可以补偿球差，但这种校正并没有提高电子显微镜的分辨率，因为它受到了机械和电磁不稳定性的限制，而不是透镜光学缺陷的限制。

为了能真正的改进，我计算了稳定性标准，必须满足此标准才能使像差校正提高分辨率。如今，不稳定性的影响在对比传递理论中被称为信息极限。计算表明，校正元件的数量必须尽可能少，并且必须机械固定，以最大程度地减少由不稳定性引起的非相干像差。我设计了一个电磁多极校正器，该校正器由四个电磁八极元件组成，每个元件都可以激发四极和八极场以及偶极和六极场的磁场以补偿寄生对准像差，从而避免了机械运动。

获得博士学位后，Scherzer为我提供了一份薪酬丰厚的助理职位，为德语国家教授资格考试工作，这需要获得“venia legendi”，即在大学任教和成为教授的资格。

在我题为“球面校正消色差透镜的性能”的“取得在大学授课资格的论文（habilitsschrift）”中，我论述了当时所有已知的校正器都有巨大的离轴昏迷，从而过度地减小了视野范围。因此，这些校正器不适用于常规透射电子显微镜（TEM）。

为了补偿球差和色差和轴外彗差，并尽可能减少元素数量，我设计了一种利用对称特性的新型五元素校正器。后来证明，在设计高性能的滤光器、单色仪、镜面电子显微镜中的光束分离器以及六极校正器时，引入对称特性是关键。

校正器是在1972年至1982年由德国研究基金会（DFG）资助的达姆施塔特项目框架内在Scherzer研究所成功制造和测试的。实验表明，该校正器引入了过大的五阶像差。为了充分减少这种像差，于1980年加入我团队的Max Haider用十二极杆元件替代了校正器的中央八极杆元件，该元件是在他的“毕业论文（Diplomarbeit）”中研制的。但是，由于没有计算机控制，他无法在短于光学系统稳定持续的时间内校准系统。结果就是显微镜的分辨率没有得到提高，尽管该项目在1982年Scherzer去世后结束并取得了成功。

1998年，我在测试SMART项目的镜像校正器。

在通过教授资格考试一年后，我于1970年被任命为达姆施塔特工业大学（TU）理论物理学的二级教授。1972年，Albert Crewe邀请我到芝加哥大学（University of Chicago）他的小组里待了一年。在此期间，我设计了一个新的探测器，可以在扫描透射电子显微镜（STEM）中实现高效相衬。而且，我计算了由非弹性散射电子形成图像中的非局部性。结果由Mike Isaacson和John Langmore在Crewe实验室使用STEM进行了证实。之后的20年里，我一直致力于解决与非弹性散射有关的相位问题，并与Helmut Kohl合作，他在其博士学位论文中对图像形成进行了深入的量子力学描述。

1976年初，我离开达姆施塔特移居美国，被任命为纽约州奥尔巴尼市卫生局首席研究科学家以及纽约州特洛伊市RPI物理系的兼职教授。在奥尔巴尼期间，我遇到了辐射损伤问题，这限制了生物样品的电子显微镜图像的分辨率。为了尽可能的降低这种不良影响，电子显微镜小组的主要任务之一就是找到在可耐受电子剂量下提供有关样品最大信息的方法。一种可能性是，许多相同粒子（如核糖体）的低剂量图像的相关性。

比我早几个月加入该小组的Joachim Fran研究了该方法很多年。他的成功的开创性工作于2017年获得了诺贝尔化学奖。我研究的是寻找方法提高仪器的光学性能，可以让所有散射电子都被利用。在该项目中，我设计了几种新的电子光学元件，如磁单色仪、象限STEM探测器和像差校正的Ω成像滤镜，它们由柏林的Dieter Krahl制造并成功测试，后来被纳入蔡司的TEM中。此外，我提出了STEM中的集成差分相衬成像技术，该技术已在几年前由FEI在商用仪器中实现。我们和同事Jürgen Fertig首次研究了聚合电子波在STEM中通过厚晶物体的传播，结果表明，如果入射波的锥角超过布拉格角，相邻原子柱之间会发生强串扰。

1980年，我回到达姆施塔特大学，成为应用物理研究所的全职教授，长期从事像差校正的研究。直到1986年，我每年都要回到奥尔巴尼几个月，以保持与奥尔巴尼的联系。

回到达姆施塔特后不久，我在1980年夏季发现了一种出乎意料的简单校正器，可用于消除采用对称条件的电子透镜的球差，这是我在达姆施塔特四极八极杆校正器中使用的。众所周知，六极除了有三倍像差外，还有一个小的球差，其符号与圆形电子透镜的相反。因此，如果有可能以某种方式消除大的寄生三倍像差，则该系统可以用作校正器。计算表明，如果系统对近轴射线表现出双重对称性而不受六极场的影响，这确实是可能的。这种最简单的设置可以用作STEM的校正器，它由被两个六极杆包围的两个相同的圆形透镜组成。但是，没有足够的资金来实现这种校正器，因为那时所有高分辨率电子显微镜的分辨率都受到不稳定性的限制，而不是受到透镜缺陷的限制。到1980年代末，仪器的稳定性已不再是阻碍原子分辨的主要限制因素。

1989年，通过在物镜和六极校正器之间增加另一个圆透镜二倍体，我发现了一个类似光学平面系统，该系统没有球差和离轴彗差。根据这一特性，校正器可以在稳定的TEM中实现大视野的原子成像。由于电子-光学平面的高对称性和简单性，我请教了Max Haider对利用这种新型校正器成功实现像差校正的看法。

当时，Max正在海德堡的欧洲分子生物学实验室开发和试验用于低压扫描电子显微镜的四极八极校正器的性能，因此，他可以对我观点的可行性做出最好的判断。令我惊讶的是，Max从一开始就坚信校正器可以提供真实的原子分辨率。但是，需要足够的资金才能实现该校正器。

幸运的是，在1989年9月于萨尔茨堡举行的Dreiländertagung会议上，我们与Knut Urban就材料科学成功进行像差校正的前景进行了成果颇丰的讨论。Knut Urban意识到校正像差的重要性，建议向大众基金会提交一个共同的(Rose, Haider, Urban)提案，因为美国暂停了对实现像差校正的资助，其它资助机构都拒绝了该提案。与其它机构做出的令人沮丧的决定相反，大众基金会冒险于1991年开始筹资。这种支持成就了Max Haider在1997年6月成功降低基础（未校正）的点分辨率后，大众基金会有史以来最成功的一个项目。

1997年，柏林电子同步加速器BESSY II投放市场，并为开发新型光子源功能的新项目提供了资金。SMART项目的组织者Alex Bradshaw和Eberhard Umbach希望我成为致力于开发像差校正电子显微镜的科学家中的一员，该电子显微镜可以作为一个使用反射电子的低能量电子显微镜（LEEM）来工作，还可以作为一个由光子从表层发射的电子来形成图像的光发射电子显微镜（PEEM）来工作。

我团队的任务是设计、构造和测试磁物镜浸没透镜、分离入射和反射电子束的无像差分束器以及补偿透镜球差和色差的镜校正器。四年后，这些任务完成，主要是由我的非常优秀且有远大志向的学生Dirk Preikszas、Peter Hartel和HeikoMüller实现的。除SMART项目外，我团队还参与了由ManfredRühle发起的Sub-eV Sub-Angstroem显微镜（SESAM）项目，以开发具有高空间和高能量分辨率的电子过滤电子显微镜（EFTEM）。Stefan Uhleman的博士论文中设计了高性能的MANDOLINE滤光片，该滤光片由Zeiss制造，并结合到SESAM显微镜中。直到今天，显微镜在斯图加特的Max Planck研究所一直以出色的性能在运行。

尽管我所在的团队取得了巨大的成就，在国际上享有很高的声誉，也获得了许多科学家和行业的称赞，但在2000年4月，达姆施塔特技术大学却在我退休后放弃了我的研究领域。由于和美国的许多同事保持良好的联系，应美国同事的邀请，我在橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory）担任了一年的研究员。在这里，我遇到了来自阿尔贡（Argonne）的Murray Gibson，他的目标是研制一种可以进行任何形式原位实验的高分辨率电子显微镜。因为只有大的物镜室才能满足此条件，所以必须校正物镜的球差和色差，以在中压下获得约0.2 nm的高分辨率，这对于减少辐射损伤是必需的。

我接受了Murray提出进行经校正物镜设计的邀请，于2001年9月移居阿尔贡。但是，2002年4月，因为检查出患有早期前列腺癌，我不得不停止在阿尔贡的工作。幸运的是，癌症尚未扩散，存活的机率很高。在美因兹大学（the University of Mainz）接受手术后，我花了一年多的时间进行康复。与此同时，随着Murray换任高级光子源主任，Lawrence Berkeley国家实验室（LBNL）的Uli Dahmen成为TEAM项目主任。美国能源部改变了该项目的目标，要求使用彩色球面校正的中压电子显微镜提供0.05 nm的分辨率。

2003年9月，我搬到伯克利，成为LBNL高级光源(ALS)的一名研究员。由于ASL距国家电子显微镜中心（NCEM）仅几步之遥，所以我接受了Uli的邀请成为TEAM项目顾问，该项目始于2004年，并于2009年成功以0.047 nm的分辨率结束，这大约是氢原子的半径。我与CEOS公司合作设计了TEAM校正器，通过用电磁四极八极杆五联体替换六极校正器的每个六极杆，所得校正器通过保持双重对称性来补偿色差、球差和彗差。

2009年，我在M＆M会议上与Hannes Lichte教授讨论问题。

2007年，乌尔姆大学（University of Ulm University）的Ute Kaiser教授邀请我就像差校正进行演讲，特别是关于六极校正器的设计和功能。该校正器是其新TITAN电子显微镜的一部分，该电子显微镜是FEI公司在2005年提供的第一台商业像差校正TEM。

Ute Kaiser对二维物体（如石墨烯）的原子结构可视化很感兴趣。然而，在300 kV电压下操作显微镜时，样品立即被破坏。幸运的是，由于进行了像差校正，显微镜能够提供在80 kV（仪器的最低可调电压）下的原子分辨率。由于该电压低于石墨烯中原子位移的阈值电压，因此能够对其原子结构进行成像。该结果证明辐射损伤也限制了材料科学中许多物体的分辨率。由于很多对辐射敏感的二维物体的撞击阈值在20 kV至80 kV之间，因此对像差校正低压电子显微镜的需求很明显。因为在这种低电压下，色差超过了物镜的球差，并且需要大的可用孔径角才能获得原子分辨率，所以有必要开发新型的校正器。高性能SALVE校正器是通过将达姆施塔特四极杆-八极杆校正器的中央多极杆分成两个在空间上分离的元素而获得的。以该系统为起点，CEOS公司成员在由Ute Kaiser发起和领导的Sub-Angstroem低压电子显微镜（SALVE）项目的框架内开发了校正器。SALVE项目于2009年开始，在蔡司终止TEM生产后于2011年中断。2013年，FEI与CEOS公司一起继续了该项目，并于2017年结束，取得了意想不到的成功，显微镜的分辨率比合同所要求的提高了近30％。在SALVE项目开始时，我成为Ute Kaiser团队成员，并于2015年被任命为Ulm大学的高级教授。

除了和在量子力学基础上设计电子光学组件和发展电子显微镜成像理论外，我对了解电子的基本性质也一直很感兴趣。特别是，我花了20多年的时间尝试了解自旋的起源、电荷和电子的质量。为此，我采用了一种相对论的量子力学方法，其与相对论电动力学和狄拉克理论密切相关。可能是因为我不属于基本粒子领域，所以我解释基本粒子结构的新理论被忽略了，投稿的文章未经审查就被拒绝。不过，2019年12月10日，我可以在乌尔姆大学的一次特殊物理座谈会上发表我的新理论，并希望我的演讲能引发对该主题富有成果的讨论。

80岁生日之际，与蔡司的代表一起在乌尔姆大学2015学术研讨会展示半块欧米茄过滤器。

2012年，与网球伙伴聚会。

2012年2月14日，我和Dorothee在一家餐厅庆祝生日。

在我上学后的所有时间里，我都热衷于打曲棍球、冬天滑雪和秋天在阿尔卑斯山远足。曲棍球是一项非常苛刻的运动，但会有严重受伤的风险，且这种风险随着年龄的增长而增加。因此，我不得不在50岁时放弃这个爱好，并寻找其他活动。

我选择学习网球是很自然的事，因为我的妻子Dorothee是一位非常有才华的网球运动员，曾在当地一家体育俱乐部的球队中打过球。她愿意给我上网球课，因为没有其他人愿意和初学者一起玩。在她的帮助下，我能够找到合作伙伴并成为团队成员。尽管由于年龄大而不能进行单打，我每周与几个伙伴打双人网球。此外，我和Dorothee每年都会与前曲棍球队友及其妻子一起远足数天。

在我的科学生涯中，我与世界各地的许多同事都有联系，这些年来，许多联系也变为了友谊。我非常感谢这些友谊，它们是宝贵的礼物。最后，我要感谢我的妻子，多年来在我周末的工作期间所给予的支持和耐心。

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