【PalmSens4电化学应用】通过机器人实验和机器学习耦合，自主优化非水锂离子电池电解质

开发高能高效的电池技术是推进交通和航空电气化的一个重要方面。然而，电池创新可能需要数年才能实现。就非水性电池电解质溶液而言，在选择多种溶剂、盐及其相对比例时存在许多设计变量，这使得电解质优化工作既费时又费力。为了克服这些问题，研究人员在这项工作中提出了一种将机器人技术（一种名为 "Clio "的定制自动实验）与机器学习（一种名为 "Dragonfly "的基于贝叶斯优化的实验规划器）相结合的实验设计。通过在单盐和三元溶剂设计空间内对电解质电导率进行自主优化，在两个工作日和 42 次实验中确定了六种快速充电的非水电解质溶液。与相同的自动实验所进行的随机搜索相比，这一结果代表了六倍的时间加速。为了验证这些电解液的实际用途，研究人员在 220 mAh 石墨∣∣LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂软包电池配置中进行了测试。与使用从设计空间中预先选择的非水电解质溶液的基线实验相比，所有含有机器人开发的电解质的软包电池都显示出更强的快速充电能力。

离子电导率通过与对称铂丝相连的 Palmsens4（Palmsens 公司生产的紧凑型电位/恒电位仪和频率分析仪）进行电化学阻抗光谱 (EIS) 测量。在每次离子电导率评估过程中，都通过热电偶测量被测样品的温度，在报告的所有测量中，被测样品的温度都保持在 26 至 28 °C 之间。在一系列电解质中，重复测量同一电解质离子电导率的平均绝对差值为 ± 1.3%。

图 1：自动电解质实验--"Clio "示意图。它使用一系列两个程序泵来配料和转移液体样品。配料从供料溶液（a）通过 24 口阀（b），在泵（c）和三通阀（d）的作用下，进入废液容器（e）或带有超声波混合器的共用容器（f）。液体样品经过一个双铂丝电导室，该电导室与 Palmsens4 型恒电位仪（g）、通向质量平衡的三通阀（h）和 Brookfield 粘度计（i）相连。所有 5 V 开关均由 Devantech 继电器 (j) 控制。定制的 Labview 软件 (k) 负责协调所有仪器。手套箱中的氩气通过管道高压输入 (l)，以帮助清除封闭的体积。

 总之，本文介绍了非水性电池电解液离子导电性的 "闭环 "优化，并缩小了设备差距，在软包电池配置测试中显示出性能改进。研究人员使用贝叶斯实验规划器的工作流程产生了高效的 DOE，在经过充分研究的设计空间中找到了尚未报道的最佳电导率，并揭示了在锂离子电池中具有比直观选择的基线更好的快速充电性能的候选方案。这证明了闭环实验在已探索和未探索的设计空间内发现最佳材料设计的潜力。通过将模拟中的工作流程与随机取样的优化进行比较，估计使用本文的方案总体加速了六倍。研究人员相信，这项工作不仅对电池领域有用，此工作定制设计的机器人平台、实验规划以及与设备测试的集成，对于优化能源应用和材料科学领域的其他自主发现平台也很有价值。